原子、分子、离子或自由基在同时吸收m个光子从下态共振跃迁到中间态后再吸收n个光子使其电离的过程中,下态和中间态的多光子共振吸收使得产生的离子信号强度比相应的非共振多光子电离得到的离子信号强度有很大的增强,该过程称为共振增强多光子电离((m+n)REMPI)。作为一种高灵敏高分辨的光谱探测技术,它在化学分析和分子及自由基等的态选择探测、光电离解离动力学、同位素分离、燃烧过程诊断和分析等研究领域中发挥着重要的作用。因此,REMPI技术无论在基础研究还是应用研究领域都具有很重要的作用。 本论文用共振增强多光子电离-时间飞行质谱技术结合超声射流研究了丙酮和二甲基硫分子(DMS)的共振增强多光子电离-解离动力学。结果表明,两种分子在280-286.5nm波段内都是以母体先电离后解离为主要通道。这些结果的获得有助于对这两种分子的光电离-解离动力学有更全面详细的认识。 全文共分五章,其主要内容如下: 第一章简述了多光子电离技术及共振增强多光子电离技术的发展、特点和应用领域。 第二章介绍了有关分子多光子电离-解离的理论,包括共振跃迁选择定则、分子激发电离机理、多光子跃迁几率、共振增强效应、REMPI过程的速率方程、分子光解类型及光电离-解离动力学、飞行时间质谱、共振增强多光子电离谱等八个方面的基本理论。 第三章介绍了我们实验中采用的共振增强多光子电离-时间飞行质谱(REMPI-TOF-MS)实验装置以及实验研究方法。
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